Em resumo: não.
Camadas menores tornarão as impressões mais agradáveis. Dito isto, na minha experiência, a maioria das impressoras pode lidar com aproximadamente as mesmas alturas de camada, não importa o que o fabricante diga que pode fazer. Com um pouco de ajustes, você pode fazer com que qualquer impressora faça o que manda.
Dito isto, para impressões maiores, você realmente não vai querer diminuir muito a altura da camada. Normalmente, a diferença de qualidade que você vê em uma impressão que é, digamos, altura da camada de 0,2 mm (típica) versus altura da camada de 0,1 mm (normalmente alta qualidade) não é muito diferente.
Observe que abaixar a altura da camada aumenta o número de camadas no seu objeto, por isso levará mais tempo para imprimir e terá mais oportunidades de falhar ao longo do caminho. Para qualquer coisa de tamanho significativo (mais ou menos 150 mm), não vale a pena o risco extra, eu diria.