Antes do Mavericks parece que foi fácil fazer o iTunes esquecer um dispositivo de acordo com essa pergunta: Você pode fazer o iTunes esquecer um dispositivo?
No entanto, de acordo com este artigo de suporte da Apple Serviços de Sincronização não existem mais em Mavericks
Nota: O OS X Mavericks não usa os Serviços de Sincronização. Em vez disso, o Mavericks suporta o compartilhamento de suas informações usando várias soluções baseadas em rede e baseadas em nuvem. Se você deseja sincronizar suas informações em vários dispositivos e computadores, use um ou mais desses métodos. Isso inclui o iCloud, os servidores CardDAV, os servidores CalDAV ou os servidores que usam o protocolo Exchange ActiveSync.
Qual é o novo truque no Mavericks para fazer o iTunes esquecer um dispositivo?