Respostas:
Existe uma maneira de torná-lo menor?
Claro - no iMovie, exclua o que você não precisa e o tamanho da biblioteca será reduzido.
Se você estiver procurando mais detalhes sobre o que está ocupando espaço em sua biblioteca, poderá navegar na biblioteca com algo como o DaisyDisk 1, que mostrará o que está usando mais espaço.
Não tenho nada de importante no iMovie - o que acontece se eu simplesmente o excluir?
Você perderá toda a sua mídia da biblioteca do iMovie, incluindo filmagens, projetos e arquivos associados, como arquivos de renderização (embora se você não tiver mais a mídia, os arquivos de renderização serão bastante inúteis).
Suas configurações do iMovie não são armazenadas na biblioteca, a menos que sejam específicas da biblioteca ou algo da biblioteca, como configurações do projeto.
1 O DaisyDisk precisa de um pouco de estímulo para procurar nos pacotes - clique com o botão direito do mouse no pacote e escolha Mostrar conteúdo do pacote.