Caso contrário, existe uma maneira de permitir que as transferências usem ambos?
Sim. Embora seja complicado (ou, com dispositivos mais baratos, impossível) fazer isso nas camadas de link, rede ou roteamento, você pode usar Ethernet e Wifi "agrupando" seus dois links na camada de aplicativo facilmente.
Coloque seus dispositivos em Ethernet e Wifi; e verifique se a Ethernet / Wifi está em sub-redes diferentes. Em seguida, divida seus 100 GB de arquivos em dois conjuntos, o tamanho correspondente aproximadamente à velocidade relativa das duas conexões.
Em seguida, conecte-se do iMac ao NAS duas vezes ao mesmo tempo, uma vez para cada um dos dois endereços IP do NAS. Eu usei um Mac uma vez na minha vida, há cerca de 20 anos, por isso não tenho idéia de como você faz isso, mas ainda tenho certeza de que isso é possível (no pior caso, não montando o sistema de arquivos NAS diretamente no iMac, mas usando algo como uma transferência de arquivo scp / ftp / rsync.
Em seguida, transfira os dois conjuntos de arquivos que você separou anteriormente, um para o primeiro endereço IP e o outro para o outro. O tráfego TCP / IP passará apenas pelo respectivo link e, assumindo que ambos os dispositivos possam lidar com essa capacidade (ou seja, as unidades são rápidas o suficiente, sem gargalos artificiais devido a pilhas de rede mal otimizadas etc.), você receberá um desempenho máximo próximo à soma das duas larguras de banda.