Posso comprar um HD externo extra e usá-lo para servir as bibliotecas para os outros dispositivos através do meu iMac principal?
No caso do seu AppleTV, ele vê o conteúdo que está na sua biblioteca do iTunes. Assim, enquanto a sua biblioteca do iTunes estiver na sua unidade externa, o seu AppleTV terá acesso a ela. O método para mover sua biblioteca do iTunes para outra unidade foi bem abordado neste site. Eu sugiro que você verifique:
https://apple.stackexchange.com/a/31393/292
Há algumas coisas a considerar ao mover sua biblioteca do iTunes para uma unidade externa:
O acesso à unidade externa pode ser mais lento, especialmente se estiver acima de um buss USB já ocupado, então leve isso em consideração se você precisar transmitir vários vídeos de alta definição fora da caixa ao mesmo tempo. Você pode querer considerar uma unidade FireWire ou Thunderbolt para garantir que você tenha taxas de transferência sustentadas para lidar com suas necessidades de streaming.
O Time Machine não faz backup de unidades externas. Portanto, a sua biblioteca do iTunes não receberá o tratamento da Time Machine. Você precisará fazer o backup com algo como Carbon Copy Cloner ou um serviço de backup na nuvem, se você quiser garantir que os dados da biblioteca estejam seguros.