GORDO
A gordura definitivamente está fora de questão, pois suporta apenas arquivos de até 4 GB. Portanto, você não poderá transferir arquivos com mais de 4 GB, como afirmou na sua pergunta.
exFAT
O exFAT não terá esse limite, pois é capaz de suportar arquivos de até 16 exabytes (16.000.000 terabytes). É um excelente formato para suas unidades flash e / ou discos rígidos externos (não internos!).
NFTS
O NFTS é uma alternativa, mas o seu Mac (a partir do 10.3) só pode lê-lo. Ele não poderá gravar dados na unidade, a menos que você use algum software e hacks extras , mas alguns usuários relataram alguns problemas de instabilidade e desempenho usando o NFTS em um Mac.
Windows / Mac
O Windows 7 lê e grava FAT, exFAT e NFTS sem nenhum problema. (Pode até ReadyBoost a partir de uma unidade flash exFat). A partir do Mac OS X 10.6.5, o sistema operacional oferece suporte à leitura e gravação em unidades formatadas exFAT.
Conslusão
Eu iria para o exFAT . É rápido, suporta enormes arquivos de dados e o Windows 7 e o Mac poderão ler / gravar nele.