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O software aberto TerraView ( http://www.dpi.inpe.br/terraview_eng/index.php ) possui um método de regionalização chamado SKATER. Sua descrição pode ser encontrada aqui:
Assunção, Renato M., et al. "Técnicas eficientes de regionalização para unidades geográficas socioeconômicas que utilizam árvores mínimas." International Journal of Geographic Information Science 20.7 (2006): 797-811. Disponível em: http://www.dpi.inpe.br/gilberto/papers/assuncao_neves_camara_ijgis.pdf
O mesmo método também está disponível no pacote Python regionskate
( pypi , github ).
A biblioteca PySAL do Python suporta a regionalização . Ele usa o algoritmo max-p que não força o usuário a especificar a priori o número de regiões (o que geralmente acontece em outros métodos).
O AZTool de David Martin (Universidade de Southampton) é outra opção. O software possui uma metodologia sólida e presumo que ele possa lidar com grandes conjuntos de dados, uma vez que foi usado:
... by the Office for National Statistics (ONS) to create the 2001 Census output geographies for England and Wales
O NCRM possui alguns recursos de aprendizado on-line que abordam o tópico.