Este é um assunto muito amplo, mas tentarei dar algum tipo de resposta útil.
Primeiro, eu iria projetar o layout do projeto (acho que será um aplicativo na tela, web ou nativo). Independentemente da cor, essa é a coisa mais importante. Um layout bem pensado com elementos de fácil interpretação é absolutamente essencial nesse tipo de coisa. As cores podem ser fantásticas, mas se tiver um layout horrível, todo esse trabalho será em vão.
De qualquer forma, descubra que tipo de serviços ou informações seus usuários buscarão neste projeto e facilite a localização possível . Geralmente, você deseja manter a quantidade de cliques no mínimo de 1 a 2 entre cada parte do site. Mantenha as coisas relevantes entre si no mesmo local e destaque as coisas importantes.
Coisas como formulários de login e caixas de pesquisa devem ficar imediatamente visíveis à primeira vista no site. Assim como qualquer informação imediata.
Em seguida, tente pensar em uma paleta de cores geral para o projeto. Algo que se relaciona com o objetivo do projeto, por exemplo, se for do tipo "Seja verde" ou "Consciência ambiental", escolha as cores que você encontrará lá fora. Marrons, verdes, azul celeste etc. Se for algum tipo de iniciativa corporativa, cinzas, azuis e tons de três ou quatro cores serviriam.
Com essa paleta, você precisa decidir quais cores serão usadas para quais tipos de elementos. Eu sugiro enfaticamente brincar com serviços como o Adobe Kuler e outros serviços de paleta para ter uma boa idéia de quais cores funcionam juntas e como um determinado esquema de cores pode atrair um determinado serviço.
Quando você decidir as cores dos elementos, não tenha medo de ajustá-las e alterá-las se elas não estiverem funcionando. Não tenha medo de mexer em nada e, especialmente, não tenha medo de dizer ao seu cliente (seu chefe, eu presumo) que você acha que a idéia e o pensamento dele podem ser ruins. Se eles quiserem a caixa de login na parte inferior de uma página de um quilômetro escondida sob um rosto sorridente que você precisa clicar 4 vezes, diga a eles que é uma má idéia e por quê.
Depois de cores e layout vem fonte. Você precisa de uma hierarquia de fontes adequada, uma para títulos (duas variações, títulos principais e subtítulos), uma para menus e outra para texto normal. Verifique se estão legíveis nos seus respectivos tamanhos e redimensione bem se o usuário precisar aumentar o zoom.
Espero que isso ajude, claro que vou elaborar as coisas, se você precisar :)