Passei um tempinho com Tkinter há 15 anos, e alguns anos depois fiz algo com o wx. Enquanto eu era capaz de fazer as coisas, achei-os um pouco entediantes. Não sei o quanto a situação melhorou desde a última vez que os usei - ou o quanto meu próprio aprendizado os faria parecer mais fáceis hoje.
No entanto, nos últimos meses, tenho explorado o PySide , que é uma estrutura compatível com o PyQt. Incrivelmente útil é o Qt Designer , que permite arrastar e soltar componentes (botões, botões, controles deslizantes, caixas de seleção etc.) e salvá-los como um arquivo XML com a extensão ".ui". O pyside-uic então lê e produz o código Python. Existem alguns ótimos vídeos tutoriais por aí.
Bo Milanovich tem uma série de 29 vídeos sobre a Udemy (por US $ 15), que acabei de concluir, mas também possui vários gratuitos listados no site Qt: http://wiki.qt.io/PySide_Video_Tutorials . Bo pode ficar um pouco "distraído" em suas aulas, saindo em tangentes, mas durante 29 aulas com média de 30 minutos cada, definitivamente valia US $ 15.
Recentemente, também encontrei o " Qt Designer - PyQt with Python GUI tutorial de programação " ( https://www.youtube.com/watch?v=Dmo8eZG5I2w ). Isso me levou ao site do apresentador, que oferece introduções para Qt, Tkinter e Kivy https://pythonprogramming.net/gui-development-tutorials/ . Eu não os assisti, mas com base no tutorial do Qt Designer que assisti, estou ansioso pelos do pythonprogramming.net.
Falta um pouco da documentação oficial do PyQt e PySide. Muito disso foi convertido através de algum processo automatizado da documentação original do Qt, e os bits foram perdidos na tradução. Portanto, se os documentos em https://pyside.github.io/docs/pyside/ estiverem ausentes, consulte os documentos em http://doc.qt.io/ e tente traduzir o que você lê para Python. Mas assista aos tutoriais primeiro, pois eles levarão um longo caminho.
Eu olhei brevemente para o GTK alguns anos atrás. Ele também tem um designer, glade. Pensei em seguir por esse caminho novamente, mas para as coisas pelas quais me interessei, parecia haver mais energia por trás do Qt. APENAS estou começando a explorar o Kivy, pois parece recomendado para o trabalho com tela de toque.
Um pouco tarde, mas espero que isso ajude.