Se você ainda não o possui, verifique se o site está registrando IPs. Você pode fazer um IP WHOIS gratuito em www.dnstuff.com para ver onde a IANA acredita que o endereço IP se origina. Em muitos casos, ele também fornece ao registrador ou ISP o endereço IP e você pode contatá-los diretamente para denunciá-lo.
Obviamente, você pode bloquear temporariamente o Endereço IP, o único problema com isso é que muitos ISPs utilizam endereços DHCP que, embora o invasor possua esse IP hoje, pode ser diferente amanhã e, mais importante, um usuário legítimo pode obter o IP bloqueado.
Onde seu site está hospedado? Se o ataque ocorreu dentro de um período de tempo, digamos 10 minutos, deveria ter disparado um alarme DDOS em algum lugar, já que o volume normal do site provavelmente não é o número de solicitações nesse curto período de tempo. Dispositivos como o Barracuda faz são projetados para bloquear essencialmente essas solicitações quando elas chegam muito rapidamente. O IIS também possui um recurso semelhante onde, se muitas solicitações chegarem ao mesmo tempo, elas acharão que estão sendo atacadas e, em muitos casos, despejarão as conexões. Muitas instalações de pesquisa do SharePoint têm esse problema porque o indexador de pesquisa solicita muitas coisas rapidamente.
Espero que isso ajude um pouco ou lhe dê algumas idéias sobre o que analisar. Você pode adicionar CAPTCHA e outras coisas ao site, mas no final ataques como este se resumem a TCP / IP e dispositivos para reconhecer um ataque e impedir ou matá-lo, seu site pode fazer muito para se proteger.