Acho que a resposta está em várias partes: habilidades, certificações e autopromoção / marca.
Habilidades: Não parece que você sabe em qual parte da 'web' você está interessado. Portanto, escolha algo com o qual muitas pessoas ainda não trabalham (porque elas acabaram de sair) e comece a brincar usando a pilha C #. Por exemplo, o mecanismo de barbear disponível apenas no MVC3 beta. Ou algo relacionado à tecnologia Deep Zoom, embora isso esteja relacionado principalmente ao Silverlight :-( Isso fornecerá todas as habilidades básicas, mas também as mais recentes idéias e oportunidades.
Autopromoção / branding: aprender a mais recente tecnologia (beta) nem sempre é fácil. Erros, recursos incompreendidos e outras diversões acontecerão ao longo do caminho. Crie um blog (em seu próprio domínio) para documentar essas aventuras e, especialmente, suas soluções. Escreva um pequeno tutorial ou analise, talvez pequenos projetos de amostra para baixar para outros iniciantes. Isso mostra aos outros que você está trabalhando com as mais recentes tecnologias, que está aprendendo e que, espero, pode ensinar alguma coisa a outras pessoas. Se puder, crie pequenos portfólios de demonstração para mostrar seu trabalho
Certificações: veja as coisas de acm.org ou O'Reilly. As associações oferecem acesso a vários cursos de aprendizagem e, em alguns casos, certificações. Não sei muito sobre isso, mas essa seria minha direção de investigar.
De certa forma, o projeto específico não importa, mas tente não reinventar a roda (mais um clone do CMS ou do Tetris). Escolha uma coisa nova e simples em torno de seus outros hobbies ou tente ajudar um projeto de código aberto existente. Ou apenas refaça um projeto de demonstração .Net existente da Microsoft (ou de um popular livro .Net ) usando a mais recente tecnologia e abordagens HTML5 / jQuery. Observe que refazer um projeto de demonstração específico existente é diferente de 'mais um XYZ', pois você é limitado pelos requisitos de recursos da demonstração original e, portanto, pode ser comparado à implementação original como maçãs em maçãs. Também lhe dá a chance de apontar onde algo agora é mais / menos eficiente / claro / legível.
Com projetos de código aberto, você não precisa obter direitos de confirmação para ser útil, basta escolher um cenário e criar um exemplo de projeto demonstrando uma determinada instalação / configuração / etc. Apenas tentar explicar isso para outras pessoas também se ensinará muito. E provavelmente descubra muitas informações ausentes na documentação do projeto de código aberto, que o ensinará muito sobre como ler o código de outras pessoas para obter respostas.
Basicamente, comece a pensar além do código e mais sobre como você pode ser um membro útil da comunidade, mesmo no seu nível de conhecimento, e sobre como tornar essa contribuição contínua à comunidade mais visível. Os empregadores estão procurando pessoas que já são úteis e, se você começar essas habilidades cedo, elas pagarão continuar pagando ao longo de sua carreira.
Saúde, companheiro.