Mover uma pasta como a pasta de perfis será difícil se você tentar reconstruir o Windows para usar o novo caminho.
Portanto, a opção mais fácil seria mover a pasta e, em seguida, no local original, criar um link simbólico (junção de diretório) para o novo local.
Dessa forma, o Windows ainda procurará por suas coisas em C: \ Users, mas será redirecionado para D: \ Users e não ocupará mais o seu disco rígido.
O único problema é que a pasta C: \ Users está em uso, portanto, você só pode executar esta ação enquanto não estiver no Windows. Isso significa que você precisa mover seu (s) disco (s) rígido (s) para um PC diferente ou, melhor ainda, usar algo como o CD Hirens Boot, que possui uma versão mini-windows na qual ele funcionará. O Windows 8 e 10 têm uma opção de reparo que permite acessar um prompt de comando. Isso vai funcionar também.
Não tenho certeza se a inicialização no modo de segurança com prompt de comando só funciona, então não posso comentar sobre isso. Pode, mas não é garantido.
Eu recomendo copiar primeiro todos os dados de C: \ Users para D: \ Users, para que todas as configurações de segurança permaneçam intactas. Você precisará de privilégios administrativos para esta ação.
Agora, inicie um prompt de comando com privilégios administrativos e digite os seguintes comandos enquanto estiver em C: \
move C:\Users C:\Users_old
mklink /j Users D:\Users
Se você inicializou a partir do hirens boot dvd, sua unidade C provavelmente é uma letra diferente, como E :, F :, etc. Descubra qual é a letra atual e use-a em vez disso, então Mover C: \ Users se torna Mover e: \ usuários e: \ users_old.
Se, por algum motivo, as coisas não funcionarem conforme o esperado, você pode simplesmente desfazer isso removendo c: \ Users e renomeando C: \ Users_Old de volta. Exclua apenas C: \ Users_old até ter certeza de que tudo funciona corretamente.
Obviamente, o acima também pode ser feito usando C: \ ProgramData
C:\AppDatapasta.