Bem, se você está começando com uma foto bem pequena que encontrou on-line, verá o efeito de "suavização" em tudo ao tentar aumentá-la. Isso acontecerá com qualquer gráfico raster http://en.wikipedia.org/wiki/Raster_graphics porque as informações já estão definidas. Se fosse um gráfico vetorial http://en.wikipedia.org/wiki/Vector_graphics você poderia alterar o tamanho infinitamente e os objetos se redesenhariam e preenchiam as informações que faltavam.
Uma maneira de contornar isso poderia ser usar uma ferramenta de edição e se livrar das cores usadas para compensar a diferença de tamanho.
Abra o arquivo de imagem e escolha o tamanho desejado para a sua área de trabalho e, depois, usando as opções de cor e as configurações de pontilhamento ao salvar como um GIF, talvez consiga fazê-lo parecer melhor.
Na minha foto abaixo, a imagem inferior é JPG na resolução máxima e a superior foi cortada em apenas 8 cores