Eu não acho que uma mudança completa de comportamento seja possível no momento, infelizmente. Você pode experimentar a extensão Fauxbar Lite , que pode ser ativada diretamente no Omnibar digitando f <your query goes here>. Ele afirma usar o algoritmo AwesomeBar para pesquisar histórico, favoritos e abas abertas, e não me falhou até agora depois de meses de uso!
O Fauxbar também adicionará um ícone à sua barra de ferramentas; Ao clicar nele, será exibida uma página com um clone do AwesomeBar. Se você quiser substituir a página Nova guia do Chrome pela página Fauxbar, obtenha a extensão completa .