Ainda bem que você pergunta, porque eu procurei antes de ir para o Cáucaso no ano passado e não consegui encontrar muita coisa. Felizmente, tenho a resposta para sua pergunta.
Fiz Tbilisi-Yerevan de um lado para o outro em microônibus / marshrutka. Os microônibus são ótimos, eu os recomendo. Eles são bem rápidos, baratos, e é assim que os habitantes locais fazem isso. Além disso, o cenário entre as duas cidades, com suas montanhas, vales e planícies verdes, é bastante bonito.
Existem microônibus para Yerevan na estação Ortach'ala 1 (ორთაჭალა), você pode simplesmente aparecer lá a uma hora razoável (no início da tarde ou mais cedo, eu acho), e os microônibus partem geralmente quando estão cheios ou dentro de ~ 2h ( sua milhagem pode variar). No meu caso, eu apareci às 9:50 e saímos às 11:25.
(Como eu o encontrei, o que fiz foi simplesmente pedir a um motorista de táxi "um marshrutka para Yerevan" e eles me levaram a Ortach'ala.)
No caminho de volta de Yerevan, eles me deixaram em Avlabari , para que também houvesse partidas de lá.
1 estação rodoviária de Ortach'ala: 1 St. Dimitri Gulia, Tbilisi (coordenadas: 41.6753 N, 44.8347 E)