Como é tolice o sudo (essencialmente 'root') não poder acessar o dispositivo com dd, parece que a mensagem de erro "Permissão negada" não significa realmente que o root tenha um problema de permissão. Como é um arenque vermelho.
Verifique novamente se o dispositivo ainda não está montado - execute o comando desmontar novamente conforme a etapa 7 e verifique se ele realmente está desmontado, mas ainda acessível como dispositivo.
Um problema comum que tive ao criar dispositivos de inicialização USB no Linux é uma tabela de partição inconsistente. Exclua a tabela de partições completamente e refaça-a, crie a nova nova partição como FAT e formate-a para uma boa medida. Os erros que eu recebo no Linux não fazem mais sentido do que esse, então espero que esse seja o seu problema.
Vou tentar remover a tabela de partição no OSX. Observe que eu sou um usuário Linux, por isso estou confiando no fato de que o OSX é semelhante e que a mesma coisa parece ser encontrada para o OSX em uma pesquisa no Google.
Primeiro, usaremos o dd para apagar a tabela de partições na unidade USB. Em um tipo de terminal:
sudo dd if=/dev/zero of=/dev/disk4 bs=512 count=1
Isso deve substituir os primeiros 512 bytes do dispositivo, destruindo a tabela de partição. As instruções que encontrei aqui parecem sugerir
sudo dd if=/dev/zero of=/dev/disk4 bs=1 count=1024
para OSX, no entanto, a diferença é pequena e acredito que o resultado final deve ser o mesmo. Como em qualquer operação de dd, verifique se você possui a partição correta, pois não restará nada dos dados no dispositivo após pressionar enter.
Em seguida, acredito que você deve usar o utilitário de disco para recriar a tabela de partições e uma nova partição e formatá-la como FAT. Como sou um usuário do Linux, receio não ser mais específico, mas acredito que o utilitário de disco deve reclamar que não há tabela de partições e criar uma para você ou solicitar que você faça isso.
sudo
? Ele solicitará que você digite a senha root.