De acordo com o site oficial :
O VLSub não está funcionando com o Vlc 2.1.x em nenhuma plataforma porque o módulo lua "net" necessário para interagir com os opensubtitles foi removido nesta versão para as extensões. Funciona com o Vlc 2.2 no mac e linux.
Pena que o Ubuntu tenha 2.1.x. Portanto, o primeiro passo é obter uma versão mais recente do VLC:
sudo add-apt-repository ppa:videolan/master-daily
sudo apt-get update
sudo apt-get install vlc
No momento da redação deste artigo, o plug-in VLSub nos repositórios do Ubuntu (0.9.10-1) não procura legendas, e a versão mais recente do GitHub tem problemas para abrir a legenda após o download. Então, criei um fork que realmente funciona (testado no VLC 2.2.0 ~~ git20140609 + r57027 + 123 ~ ubuntu14.04.1 e em todas as versões posteriores, sem problemas até agora):
wget https://github.com/kraxor/vlsub/archive/master.zip
unzip master.zip
cd vlsub-master
Para instalar localmente, digite:
cp vlsub.lua ~/.local/share/vlc/lua/extensions/
Ou instale em todo o sistema:
sudo cp vlsub.lua /usr/lib/vlc/lua/extensions/
E você terminou. Apreciar.