Vamos esclarecer: Infelizmente, isso não é realmente possível. No entanto, você pode alterar outros atalhos do teclado.
Existem certos atalhos de teclado no Gmail que estão sempre ativados, independentemente de você ter ativado ou não os atalhos de teclado do Gmail (veja abaixo). De acordo com a ajuda do atalho de teclado do Gmail :
Atalhos sempre ativados
Esses atalhos de navegação e de formatação funcionam, independentemente de você ter ativado ou não a configuração de atalhos de teclado.
O atalho Cmd+ Enteré um dos atalhos de teclado do Gmail que sempre será ativado, independentemente de os atalhos de teclado estarem ou não ativados.
Para desativar os atalhos de teclado do Gmail, vá para Configurações (o ícone de roda dentada) e selecione a guia Geral . Na metade do caminho, você pode selecionar os atalhos do teclado: opção e ativar ou desativar os atalhos. Apenas certifique-se de clicar em Salvar alterações na parte inferior e você deverá estar pronto.
Se você for ao Labs no painel de configurações, poderá ativar os atalhos de teclado personalizados, que devem permitir a edição dos atalhos ao seu gosto (os atalhos de teclado devem ser ativados para que isso funcione). Consulte a resposta sobre isso no tópico Desativar algumas teclas de atalho do Gmail .