Como você está operando diretamente de uma bateria, eu diria que é seguro adicionar o máximo de desacoplamento (em outras palavras, limitar sua potência de entrada), desde a única desvantagem real (que eu acho relevante para sua configuração) à adição muita capacitância é aumentada na corrente de pico (uma vez que o capacitor age naturalmente como um curto-circuito durante a recarga).
Em certas circunstâncias, no entanto, o consumo de alta corrente associado ao desacoplamento excessivo durante a inicialização inicial deve ser evitado. Um exemplo é quando você usa um conversor de comutação para aumentar / diminuir a tensão. Se o conversor tiver proteção de sobrecorrente integrada (e nenhum recurso de partida lenta), o curto-circuito causado pelas tampas não carregadas fará com que o conversor cambaleie (inicialização, sobrecorrente e inicialização novamente) e nunca atinja totalmente seu objetivo Voltagem. No entanto, como você está operando diretamente a partir de uma bateria, isso não deve ser um problema, pois a bateria pode ser acionada muito acima da capacidade atual classificada (por curtos períodos).
Outra coisa a lembrar também é que, como existe um grande estoque de energia nos trilhos de energia (os capacitores), o sistema pode demorar um pouco para descarregar (depois de ser desligado). Em outras palavras, seu Pi provavelmente funcionará por mais 30 segundos (dependendo da capacidade adicionada) ou mais após você desconectar a bateria principal.
Por fim, sempre tente adicionar capacitores classificados com pelo menos o dobro da sua tensão operacional (por exemplo, se você tiver baterias de 6V, tente obter tampas de 16V). Motores que invertem a direção muito rapidamente podem induzir picos de tensão suficientemente grandes de volta ao seu sistema e causar a explosão das tampas (esperamos que o seu driver de motor tenha diodos de fixação suficientes).
Eu diria que uma única tampa eletrolítica de 1000 uF seria desacoplamento mais que suficiente. Se o seu Pi continuar a escurecer, acho que a causa mais apropriada seria suas baterias não conseguirem fornecer a corrente necessária. Lembre-se de que o motivo pelo qual Pi está reiniciando (ou escurecendo) é devido à queda da tensão de alimentação, porque as baterias não conseguem fornecer a corrente que os motores exigem. A adição de capacitores ajudará com surtos de correntes (como motores em aceleração), mas obviamente não resolverá o consumo de corrente de alta duração a longo prazo.